L'impianto iniziale del castello di Lerici (che compare, stilizzato, in una carta del Kitab-i Bahriyyé di Pîri Re'is), nell'ampia baia a levante del golfo di La Spezia, risale probabilmente al periodo della dominazione pisana, iniziata nel 1241, dopo la battaglia dell'Isola del Giglio. È infatti verosimile che, conquistato quell'avamposto strategicamente importante, i Pisani vi costruissero opere difensive. Tuttavia quella postazione avanzata, sul confine della Repubblica di Genova, portò i Genovesi ad allearsi con i Fiorentini e i Lucchesi, e i Pisani - assediati da una potente flotta congiunta - dovettero abbandonare il borgo nel 1256. Nei secoli che seguirono Lerici passò di mano in mano fino al 1479, quando tornò sotto la dominazione dei Genovesi.
Il castello, a strapiombo sul mare, poggia sullo sperone di roccia che chiude la baia a sud, e termina all'estremità verso monte con una robusta torre. La sua articolata struttura è frutto degli ampliamenti realizzati dai domini che si succedettero nel territorio: l'impianto iniziale pisano fu potenziato dai Genovesi nel 1256, come attesta una lapide sull'architrave della cappella di Santa Anastasia, e probabilmente assunse il suo assetto attuale dopo la riconquista definitiva da parte di Genova.
Il complesso ha forma molto allungata a cavallo del crinale, con pianta irregolare esagonale. Probabilmente il nucleo più antico, realizzato dai Pisani, è il corpo rettangolare centrale scarpato, dove sono ancora visibili tracce di un ponte levatoio. Si compone di due parti, di cui quella verso mare comprende diversi vani e la cappella gotica che, per le sue analogie con l'architettura ligure, si suppone essere stata completata dai Genovesi.
In epoca successiva furono effettuati significativi interventi, come testimoniano due lapidi - una sul portale d'ingresso, l'altra nella prima sala: furono ampliate e fortemente ispessite le mura esterne e furono aggiunti i corpi di fabbrica meridionali, mentre il torrione antico venne inglobato in un maschio massiccio a base pentagole, con scala di accesso sul lato verso l'interno, e saliente accentuato verso nord.
Nel 1997 il castello è stato sottoposto a un intervento di restauro e di recupero funzionale dell'intero comprensorio, che oggi ospita il Museo Peleontologico.